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武汉大学研制高安全性不燃电池电解液

武汉大学研制高安全性不燃电池电解液


近年来出现的全固态电解质也是解决这一问题的一种方法,但由于离子电导率低、界面接触差等问题,全固态电解质仍处于实验室阶段。磷酸酯溶剂,如三甲基三磷酸(TMP),三乙基磷酸(TEP)等,由于操作温度范围更广,李盐溶解度好,粘度较低,电化学窗口宽,磷酸酯溶剂是不燃电解质的良好选择,但有一个问题磷酸酯溶剂——不可能形成稳定的SEI膜表面的负电极,导致分层和石墨负极的剥落,同时,石墨负极表面催化极强,这就导致了磷酸盐溶剂的不断分解,这也成为了应用的障碍磷酸盐电池电解质

为了解决磷酸盐电解质的这一问题,武汉大学曾子琦(第一作者)、韩keesung Han(通讯作者)和张继光(通讯作者)提出了一种高Li/solvent mol / l比(1 The phosphate ester电解质of 2),由于电解质中的大部分溶剂分子与Li+形成溶剂化结构,从而抑制了溶剂分子和锂的副反应的发生石墨负极,从而大大改善锂离子电池。库仑效率(18650个电池库仑效率高达99.7%)和循环寿命。

上图显示了具有不同Li /溶剂摩尔比的石墨阳极表面上Lifsi-Tep电解质的循环伏安曲线。从试验曲线,电解质将在Li /溶剂摩尔比为1:5和1:3。0.8V负电极经历显着的分解,但是当Li /溶剂摩尔比增加到1:2时,电解质的分解电流峰值接近0.8V时消失,表明增加Li /溶剂摩尔比可以有效地增强磷酸盐溶剂。石墨表面的稳定性。

下图显示了Li /溶剂摩尔比在Li /石墨半电池中的Li /溶剂摩尔比为1:1和1:2的第一电荷和放电效率,以及双细胞半细胞的首先可逆可见。容量分别为250mAh / g和331mAh / g,第一个库仑效率分别为77%和74%,表明较高的Li /溶剂摩尔比可以很好地抑制溶剂在表面上的分解石墨阳极。Li /溶剂摩尔比为1:1电解质的可逆容量较低,主要是由于电解质的粘度较高,导电性较低。为了形成更稳定的SEI薄膜,作者还将少量的成膜添加剂(5%FEC和0.05mol / L Libob)添加到电解质上,这增加了石墨负半细胞的第一效率85%。

具有高锂/溶剂摩尔比的电解质也显示出良好的循环性能。从下图中,可以看出,石墨阳极在电解质中具有74%的容量保持率,Li /溶剂摩尔比为1:2。磷酸盐基电解质与FEC和LiboB成膜添加剂显示出更稳定的循环性能,其容量保持率为91%的100个循环和循环中的库仑效率为99.8%。它与碳酸盐电解质几乎相当。该机制研究发现,在含有FEC和LiboB的电解质中形成的SEI膜具有更高的生命含量(FEC分解产物)和有机低聚物含量(Libob分解),以及该致密的有机无机复合SEI膜。它可以更好地降低Tep和石墨之间的接触,从而减少磷酸盐溶剂的分解并改善负极的循环寿命和库仑效率。

为了验证整个电池中上述不易燃电解质的性能,使用LCO正电极和石墨负极18650电池用FEC和LiboB成膜添加剂测试磷酸酯电解质。下图显示了0.05℃的电池。可以从图中看到放大率下的周期的数据。50个循环后,整个电池的容量保持率为90%(碳酸盐电解质的电池容量保持率约为94%),电荷和放电库效率达到99.7。%。

虽然磷酸盐不燃电解质与商用碳酸盐电解质在循环性能上还存在差距,但使用这种不燃电解质极大地提高了锂离子电池的安全性能。在针刺和挤压试验中,使用不可燃电解质的18650电池通过了所有的试验,而使用商用碳酸盐电解质的电池只通过了挤压试验,特别是使用不可燃电解质的电池在针刺试验中通过了。保持了结构的完整性(下图中间的电池),没有发生燃烧,针灸试验中使用商用碳酸电解质的电池发生燃烧,整个电池被烧毁(下图下方的电池)。

通过使用高Li /溶剂摩尔比,Ziqi zeng增加了溶剂分子的溶剂化比,从而大大提高了石墨负极表面上磷酸盐电解质的稳定性,提高了电荷 - 放电库仑效率和循环性能,磷酸盐电解质对碳酸酯电解质具有相当的性能,磷酸盐电解质的不可易燃性能大大提高了锂离子电池的安全性,有助于锂离子电池通过挤出,针灸和短路测试。

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